Onderzoek Shoubhik Das

Abstract

C-H bindingsoxygeneringsreacties zijn zeer belangrijk omdat ze de toegankelijkheid van farmaceutica op een duurzame manier vergroten. Tot nu toe bestaan er voornamelijk homogene katalysatoren voor deze reacties en de meeste van deze strategieën lijden aan een beperkt toepassingsgebied, het gebruik van hoge ladingen dure en complexe katalysatoren, het gebruik van dure oxidanten, en een lage recycleerbaarheid of selectiviteit. Vervanging van de sterke oxidantia door zuurstof en introductie van heterogene fotokatalysatoren kan selectiviteit in deze reacties brengen en zal de duurzaamheid zeker ten goede komen. Hoewel homogene fotokatalysatoren een hoge atoomefficiëntie en selectiviteit opleveren, verdienen heterogene katalysatoren op industrieel niveau de voorkeur vanwege hun recycleerbaarheid, robuustheid en economische karakter. Om dit doel te bereiken, zal ik nieuwe en robuuste heterogene fotokatalysatoren ontwikkelen die een hoge selectiviteit leveren en recycleerbaar moeten zijn na de oxygenatiereacties. Op het einde zullen gedetailleerde karakteriseringen en mechanistische experimenten ons toelaten om brede toepassingen van deze strategie te ontwerpen.

Onderzoeker(s)

• Promotor: Das Shoubhik
• Promotor: Maes Bert
• Co-promotor: Das Shoubhik
• Mandaathouder: Vanderghinste Jaro

Onderzoeksgroep(en)

• Organische synthese (ORSY)

Project type(s)

• Onderzoeksproject

Abstract

Het gebruik van koolstofrijke fossiele brandstoffen en chemische grondstoffen, waaronder steenkool, aardolie en aardgas, heeft tot enorme welvaart geleid. De aandacht voor het creëren van welvaart ging echter grotendeels voorbij aan de parallelle nadelige neveneffecten, zoals het verhoogde CO2-niveau in de atmosfeer dat resulteert in klimaatverandering. Er is aanzienlijke vooruitgang geboekt bij de omzetting van CO2 in brandstoffen met behulp van katalytische en elektrochemische processen. Minder inspanningen zijn echter besteed aan de ontdekking van nieuwe heterogene katalysatoren die CO2 gebruiken als synthon voor de synthese van fijnchemicaliën en geneesmiddelen. Dit voorstel heeft betrekking op de ontwikkeling van heterogene katalysatoren voor de dicarbofunctionalisatie van alkynen en alkenen om carbonzuren en verwante derivaten te verkrijgen, waarbij CO2 als koolstofbron wordt gebruikt. Deze katalysatoren zullen worden gebruikt voor de synthese van derivaten van een reeks organische motieven, waaronder functioneel uitdagende moleculen die aanwezig zijn in farmaceutische produkten. Aan het eind van het project wordt een verzameling katalysatoren verwacht die economisch aantrekkelijke routes bieden voor het gebruik van CO2 voor de synthese van geneesmiddelen en mogelijk andere producten.

Onderzoeker(s)

• Promotor: Das Shoubhik
• Promotor: Maes Bert
• Co-promotor: Das Shoubhik
• Mandaathouder: Cauwenbergh Robin

Onderzoeksgroep(en)

• Organische synthese (ORSY)

Project type(s)

• Onderzoeksproject

Abstract

De synthese van optisch zuivere verbindingen wordt steeds belangrijker, daar de globale markt voor chirale chemicaliën naar schatting 120 miljard USD zal bereiken tegen 2024 bij een CAGR van 13,67%. Binnen de groep van deze chirale moleculen zijn vooral carbonzuren en derivaten onmisbaar voor de farmaceutische industrie. Dit projectvoorstel tracht een synthese voor carbonzuren en derivaten op te stellen via functionalisering van de stabiele C (sp3)-H binding door gebruik maken van CO2 als duurzaam C1 synthon in aanwezigheid van coöperatieve fotoredox-katalyse. De milde reactiecondities, in combinatie met een katalystisch systeem dat gebruik maakt van natuurlijk abundante metalen, zouden dit innovatieve concept omtrent reactiviteit toepasbaar moeten maken voor de rechtstreekse C-H functionalisering van een reeks verschillende C-H bindingen in eenvoudige moleculen, alsook C-H bindingen in meer 'functioneel uitdagende' verbindingen zoals die worden gevonden in natuurlijke producten of complexe farmaceutische middelen.

Onderzoeker(s)

• Promotor: Das Shoubhik
• Co-promotor: Maes Bert

Onderzoeksgroep(en)

• Organische synthese (ORSY)

Project type(s)

• Onderzoeksproject

Abstract

De chemische industrie in Vlaanderen is op verschillende niveaus van groot belang. Zij zorgt voor 10% van alle werkgelegenheid in Vlaanderen, is de thuisbasis van de grootste petrochemische cluster in Europa en is de hoofdlocatie van 10 van 's werelds top 20 chemische bedrijven. De chemische industrie is goed voor ongeveer 50% van alle O&O-uitgaven in Vlaanderen en voor 30% van alle industriële investeringen in België. Vlaanderen bevindt zich in het hart van het gebied Antwerpen-Rotterdam-Rijn-Ruhr, Europa's sterkste industriële megacluster met 80% van de Europese koopkracht binnen een straal van 800 km (Flanders Investment & Trade). Recent werden enkele belangrijke investeringen gedaan. In 2017 versterkte Kaneka zijn toekomst in de regio door een investering van 34 miljoen euro aan te kondigen in een derde productielijn voor gemodificeerde siliconen (MS) polymeren in zijn vestiging in Westerlo. Borealis investeert 1 miljard euro in de bouw van een nieuwe propyleenfabriek in Antwerpen. Het Britse chemieconcern INEOS zal 3 miljard euro investeren in de uitbreiding van zijn lokale chemische fabriek, wat de grootste chemische investering van de laatste twee decennia in Europa vertegenwoordigt. Het hoogtepunt van de investering is een ethaan-gaskraker, een van de grootste ter wereld. Het behoeft geen betoog dat chemisch onderzoek in Vlaanderen een sleutelrol speelt en dat duurzaamheid in de chemische sector van cruciaal belang is voor een zeer dichtbevolkte regio. Bovendien zal het essentieel zijn om onze chemische productie te blijven innoveren om competitief te blijven ten opzichte van opkomende (en reeds bestaande) industriële grootmachten zoals China, India, Brazilië en Indonesië. De chemische productie in Azië heeft die van de rest van de wereld al overtroffen. China is veruit de grootste chemieproducent wat de verkoop betreft. Daar komt nog bij dat de groei van de wereldeconomie de laatste jaren is vertraagd. Over het algemeen zijn de bedrijfsinvesteringen zwak, neemt de grensoverschrijdende handel in goederen en diensten af en staan fysieke goederen onder aanhoudende deflatoire druk. De groeivooruitzichten in Europa blijven dan ook weinig hoopgevend, aangezien de vraag zwak blijft. In deze context moet Vlaanderen zich bewust zijn van de veranderende wereld en investeren in onderzoek en innovatie. De Europese Commissie ontwikkelt nu het Horizon Europe-programma om de nodige interne veranderingen te stimuleren om "een slimme, duurzame en inclusieve economie" te creëren. De ontwikkeling van nieuwe technologieën om chemicaliën op een duurzame manier te produceren, zal een sleutelkwestie zijn om de Europese chemische industrie in een sterke positie te houden. Als Vlaanderen een belangrijke rol in de Europese chemische industrie wil blijven spelen, zal het concurrerende instrumenten moeten ontwikkelen om een efficiëntere en duurzamere productie mogelijk te maken.

Onderzoeker(s)

• Promotor: Das Shoubhik

Onderzoeksgroep(en)

• Organische synthese (ORSY)

Project type(s)

• Onderzoeksproject

Abstract

Door hernieuwbare energie aangedreven chemie is noodzakelijk voor de ontwikkeling van een duurzame economie. Als gevolg hiervan moet CO2 niet als afval worden beschouwd, maar moet het als een chemische grondstof worden beschouwd. Door CO2 om te zetten in bruikbare fijnchemicaliën en geneesmiddelen, wordt er toegang verkregen tot hoogwaardige producten van een niet-giftige, hernieuwbare en goedkope bron. In feite, om dit project te promoten, is de omzetting van CO2 naar fijnchemicialiën door middel van zichtbaar licht reeds bereikt. De huidige methoden gebruiken echter dure en giftige reagentia samen met dure transitiemetaalkatalysatoren. Daartegenover zijn metaalvrije katalysatoren en systemen goedkoper, hebben een lagere koolstofvoetafdruk (carbon footprint) en zijn een interessante weg om te verkennen. Op basis van dit concept willen we carbonzuren en hun derivaten (lactams, lactonen) synthetiseren door functionalisering van niet-geactiveerde C-H bindingen. Het is onze sterke mening dat op deze manier de op CO2 gebaseerde chemie kan worden veranderd en dit zou een enorme impact moeten hebben op economische kwesties.

Onderzoeker(s)

• Promotor: Das Shoubhik

Onderzoeksgroep(en)

• Organische synthese (ORSY)

Project type(s)

• Onderzoeksproject

Abstract

Mierenzuur (FA) staat bekend als een veelbelovende waterstofbron en als een waardevolle chemische stof voor de textielindustrie, de farmaceutische industrie, enz. In feite is er over de hele wereld 1,137 miljoen ton FA per jaar nodig om aan de huidige vraag te voldoen. Daarom is er grote belangstelling voor het duurzaam genereren van FA om aan de toekomstige vraag te kunnen voldoen. Geïnspireerd door deze informatie, stellen wij een bemiddelde methode van zonne-energie voor om FA op te wekken uit de biomassa. Deze methode omvat de ontwikkeling van fotokatalysatoren die gebruik maken van atmosferische zuurstof als oxidatiemiddel voor de valorisatie van suikers, cellulose, hemicellulose etc. componenten. In eerste instantie zal de nadruk liggen op het ontwerp van homogene fotokatalysatoren die selectiever zijn dan de heterogene. Later zullen homogene katalysatoren worden getransformeerd in heterogene door er een vaste drager op aan te brengen of door ze afzonderlijk te synthetiseren. Tenslotte, zullen mechanistische studies zoals DFT-berekeningen, EPR-studies en in-situ-spectroscopische experimenten worden uitgevoerd om het reactiemechanisme te begrijpen.

Onderzoeker(s)

• Promotor: Das Shoubhik
• Promotor: Maes Bert
• Co-promotor: Das Shoubhik
• Mandaathouder: Zhang Tong

Onderzoeksgroep(en)

• Organische synthese (ORSY)

Project type(s)

• Onderzoeksproject

Abstract

Dit IOF consortium verbindt chemisten, ingenieurs, economisten en milieu-wetenschappers in een geïntegreerd team om maximale impact te genereren in de duurzame sleuteltechnologieën, materialen en reactoren, die een cruciale rol spelen in een duurzame chemische industrie en in de economische transitie naar een circulaire, grondstofefficiënte en koolstofneutrale economie (deel van de 2030 en 2050 doelen waarin Europa een leidende rol wil spelen). Innovatieve materialen, hernieuwbare chemische grondstoffen, nieuwe/alternatieve reactoren, technologieën en productie methoden zijn essentiële en centrale elementen om dit doel te bereiken. Door hun onderlinge verstrengeling is een multidisciplinaire, gecoördineerde inspanning als team cruciaal om succesvol te kunnen zijn. Bovendien is vroegtijdige voorspelling en identificatie van sterktes, opportuniteiten, zwakten en bedreigingen in levenscyclusanalyse, techno-economische analyse en duurzaamheidsbeoordeling een objectieve en noodzakelijke sleutel om duurzaamheid in te bouwen tijdens de design fase en om effectieve kennis-gedreven beslissingen te nemen en focus te houden op de grootste bijdragen aan duurzaamheid. Het consortium focust op duurzame chemische productie door efficiënt en alternatief energiegebruik, gekoppeld aan circulariteit, nieuwe chemische reactiepaden, technologieën, reactoren en materialen, die toelaten om alternatieve grondstoffen en energie te gebruiken. De kern van technologische expertise wordt ondersteund door expertise in simulaties, techno-economische en milieu impact beoordelingen en onzekerheidsidentificatie om de technologische ontwikkeling te versnellen via kennis gedreven design en vroeg stadige identificatie van sleutel onderzoek nodig voor een versnelde groei en maximale impact op duurzaamheid. Om deze doelen te bereiken, zijn de consortiumleden gegroepeerd over 4 samenhangende valorisatie programma's gefocust op sleutelelementen die de performantie bepalen en de chemische industrie en technologie hun meerwaarde geven en verder doen groeien: 1) hernieuwbare grondstoffen, 2) duurzame materialen en materialen voor duurzame processen, 3) duurzame processen die efficiënt gebruik maken van alternatieve hernieuwbare energie en/of circulaire chemische bouwstenen gebruiken; 4) innovatieve reactoren voor duurzame processen. Daarenboven zijn transversale sleutelexpertises geïntegreerd, die essentiële ondersteuning bieden en data gebaseerde beslissingen mogelijk maken in de 4 valorisatie programma's door simulaties, techno-economische en milieu-impact beoordelingen en onzekerheidsanalyses.

Onderzoeker(s)

• Promotor: Meynen Vera
• Co-promotor: Billen Pieter
• Co-promotor: Bogaerts Annemie
• Co-promotor: Breugelmans Tom
• Co-promotor: Cool Pegie
• Co-promotor: Das Shoubhik
• Co-promotor: Lenaerts Silvia
• Co-promotor: Maes Bert
• Co-promotor: Neyts Erik
• Co-promotor: Perreault Patrice
• Co-promotor: Vande Velde Christophe
• Co-promotor: Van Passel Steven
• Co-promotor: Verbruggen Sammy
• Mandaathouder: Meyer Nathalie

Onderzoeksgroep(en)

• Laboratorium adsorptie en katalyse (LADCA)

Project type(s)

• Onderzoeksproject

Abstract

Dit project betreft fundamenteel kennisgrensverleggend onderzoek gefinancierd door het Fonds voor Wetenschappelijk Onderzoek-Vlaanderen. Het project werd betoelaagd na selectie door het bevoegde FWO-expertpanel.

Onderzoeker(s)

• Promotor: Maes Bert
• Co-promotor: Das Shoubhik

Onderzoeksgroep(en)

• Organische synthese (ORSY)

Project type(s)

• Onderzoeksproject

Abstract

Deze aanvraag heeft betrekking tot de vervanging van een oud Agilent 7890A/5975C GC-FID-MS-instrument. Dit instrument werd geïnstalleerd in 2009 en is momenteel verouderd. Als vervanging plannen we om het moderne Agilent 8890-instrument uitgerust met een Agilent 5977B single quadrupole MS-detector aan te schaffen.

Onderzoeker(s)

• Promotor: Das Shoubhik
• Co-promotor: Maes Bert

Onderzoeksgroep(en)

• Organische synthese (ORSY)

Project type(s)

• Onderzoeksproject

Abstract

Waterstofperoxide (H2O2) is een veelzijdig en milieuvriendelijk oxidatiemiddel en wordt beschouwd als een van de 100 belangrijkste chemicaliën ter wereld. Van de vele chemische oxidanten die beschikbaar zijn voor de chemici, wordt H2O2 beschouwd als een van de ''groenste'' omdat het bijproduct van de oxidatie alleen water is. Bovendien is het ook een van de meest efficiënte oxidatiemiddelen door zijn hoge actieve zuurstofgehalte (ongeveer 47%), alleen naast de moleculaire zuurstof. De huidige wereldwijde marktomvang voor waterstofperoxide (H2O2) heeft 3,5 miljard USD bereikt met een jaarlijks groeipercentage van meer dan 5% tussen 2020 en 2024. Momenteel wordt H2O2 geproduceerd via het anthrachinon-oxidatieproces (AO) en is met succes gebruikt om het grootste deel van 's werelds H2O2 te produceren. Het AO-proces heeft echter verschillende nadelen, zoals het gebruik van complexe en toxische oplosmiddelen, de periodieke vervanging van dure quinone-derivaten als gevolg van niet-selectieve hydrogenering, deactivering van de hydrogeneringskatalysator, vereisten van energie-intensieve processtappen voor de verwijdering van organische onzuiverheden, enz. Op basis hiervan hebben we een operationele eenvoudige en groene aanpak ontwikkeld voor de synthese van H2O2 rechtstreeks uit hernieuwbare resoures met behulp van fotokatalyse.

Onderzoeker(s)

• Promotor: Das Shoubhik

Onderzoeksgroep(en)

• Organische synthese (ORSY)

Project website

Project type(s)

• Onderzoeksproject

Abstract

Kooldioxide (CO2) is een overvloedige, veilige en hernieuwbare koolstofbron en dus een aantrekkelijke C1-bouwsteen voor de vorming van organische moleculen. Het doel van dit project is het ontwerpen en synthetiseren van katalysatoren voor de valorisatie van CO2 tot waardevolle verbindingen.

Onderzoeker(s)

• Promotor: Das Shoubhik

Onderzoeksgroep(en)

• Organische synthese (ORSY)

Project type(s)

• Onderzoeksproject

Abstract

De belangrijkste onderzoeksdoelstelling in de Universiteit Antwerpen is het ontwikkelen van nieuwe metaalvrije heterogene fotokatalysatoren voor de activering van zuurstof en later het vinden van hun toepassing in de organische synthese. Vooral de hydroxyleringsreacties via de functionalisatie van C-H-bindingen op de benzylische positie is veelbelovend. De katalysatoren voor deze reactie zijn recyclebaar en maken zelfs gebruik van zonlicht als de energiebron. We hebben ook vastgesteld dat heterogene fotokatalysatoren de reactieve zuurstofsoort (ROS) hebben gegenereerd en dat deze ROS verder kunnen worden toegepast in verschillende oxygenatiereacties. We zijn geïnteresseerd om de toepassingen van dit concept in de organische synthese te onderzoeken en bovendien om in één enkele stap modificaties van natuurlijke producten en medicijnmoleculen toe te passen in een laat stadium. Tot slot, karakterisering van de heterogene katalysatoren en mechanistische studies zullen worden onderzocht om de stabiliteit van de katalysator te onderzoeken en de rol in de reacties te vinden.

Onderzoeker(s)

• Promotor: Das Shoubhik
• Mandaathouder: Zhang Yu

Onderzoeksgroep(en)

• Organische synthese (ORSY)

Project website

Project type(s)

• Onderzoeksproject

Abstract

In het algemeen is de productie van mierenzuur zeer voordelig vanwege de opslagcapaciteit van waterstof. Opgemerkt moet worden dat een efficiënte opslag van H2-gas een grote uitdaging is om een waterstofeconomie tot stand te brengen. Gezien de kinetische stabiliteit bij kamertemperatuur en het hoge waterstofgehalte in mierenzuur is het een alternatieve oplossing. In feite is het gebruik van mierenzuur zeer atoomefficiënt omdat 100% van de opgeslagen waterstof beschikbaar is voor katalytische opslag. Het is duidelijk dat mierenzuur op vele mogelijke manieren kan worden gegenereerd. Bijvoorbeeld door hydrogenering van CO2 of fotokatalytische omzetting van CO2 etc. Deze methoden zijn echter nog ver verwijderd van het praktische doel. Het gebruik van biomassa als bron van mierenzuur wordt daarentegen beschouwd als het doel voor de toekomst, omdat deze op grote schaal beschikbaar is en als een goedkope hulpbron. Biomassa is goed voor meer dan 10% van de wereldwijde primaire energiebevoorrading en is de op drie na grootste energiebron ter wereld (na olie, steenkool en aardgas). Op basis van deze informatie willen we nieuwe heterogene fotokatalysatoren voor biomassaconversie ontwikkelen. Opgemerkt moet worden dat fotokatalysatoren bekend staan om hun uitstekende eigenschappen, zoals zuiverheid en energiebesparing. Bovendien zal onze eerdere ervaring met biomassavalorisatie, CO2-gebaseerde chemie en verschillende aspecten van fotokatalyse nuttig zijn om succes te boeken met deze nieuwe en krachtige strategie. Daarnaast is de doctoraatsstudent (die in dit project zal werken) goed op de hoogte van fotokatalyse, biomassaconversie en katalytische transformaties en heeft hij reeds twee artikelen gepubliceerd/ingediend in fotokatalyse.

Onderzoeker(s)

• Promotor: Das Shoubhik

Onderzoeksgroep(en)

• Organische synthese (ORSY)

Project website

Project type(s)

• Onderzoeksproject

Abstract

Omzettingen van CO2 in carbonzuren zijn ideale reacties vanwege de wijdverbreide toepassing van carbonzuurverbindingen in de chemische en farmaceutische industrie. In het algemeen zou een directe C-H-binding of C-X (X = halogeniden) functionalisatie het mogelijk maken dat 'niet-gefunctionaliseerde' moleculen worden omgezet in synthetische tussenproducten en misschien nog belangrijker, een bestaande functionaliteit zou selectief kunnen worden benut of onderdrukt, tijdens de assemblage van moleculaire complexiteit. De aanpak zou het ook mogelijk maken om complexe moleculen, met name farmaceutische producten, in minder stappen te bereiden. Dit voorstel heeft betrekking op door N-heterocyclische carbenen (NHC's) gekatalyseerde C – H / C-X-bindingsfunctionalisatie van organische moleculen gevolgd door de toevoeging van CO2 om carbonzuren op te leveren. Ik ben van plan een algemene siteselectieve strategie te ontwikkelen die plaatsvindt onder milde omstandigheden. De ontwikkelde katalysatoren zullen worden gebruikt om een ​​reeks organische motieven te functionaliseren, waaronder 'functioneel uitdagende' moleculen in natuurlijke producten en complexe farmaceutische middelen.

Onderzoeker(s)

• Promotor: Das Shoubhik
• Mandaathouder: Sahoo Prakash Kumar
• Mandaathouder: Zhang Tong

Onderzoeksgroep(en)

• Organische synthese (ORSY)

Project type(s)

• Onderzoeksproject

Abstract

Hernieuwbare energiegedreven chemie is noodzakelijk voor de ontwikkeling van een duurzame economie. Daarom moet CO2 niet als een afvalstof worden beschouwd, maar als een chemische grondstof. Door deze CO2 om te zetten in nuttige chemicaliën en brandstoffen krijgt men toegang tot hoogwaardige producten uit een niet-toxische, hernieuwbare en goedkope bron. In feite zijn er al zichtbaar-licht gemedieerde CO2-transformaties naar brandstoffen en fijnchemicaliën gerealiseerd om dit concept te bevorderen. De huidige methoden maken echter gebruik van dure en giftige reagentia en dure overgangsmetaalkatalysatoren. Transitiemetaalvrije katalysatoren en systemen zijn daarentegen goedkoper in prijs, niet giftig van aard, gebruiken minder CO2-voetafdruk en zijn een interessante mogelijkheid om te onderzoeken.

Onderzoeker(s)

• Promotor: Das Shoubhik

Onderzoeksgroep(en)

• Organische synthese (ORSY)

Project type(s)

• Onderzoeksproject

Abstract

Opstart onderzoek Prof. Shoubhik Das.-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------

Onderzoeker(s)

• Promotor: Das Shoubhik
• Promotor: Maes Bert

Onderzoeksgroep(en)

• Organische synthese (ORSY)

Project type(s)

• Onderzoeksproject